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实验室杨庆鑫副教授锰调控铁基催化剂新效果在《Nature Catalysis》上揭晓





在多相催化剂的生长历程中 ,明确助催化剂的增进作用一直是基础研究和工业应用领域极具吸引力的科学议题。一样平常以为 ,助剂会通过电子效应和/或几何效应调控催化活性位点和活性相 ,进而影响反应物、中心体、产品与催化剂外貌的相互作用 ,并改变催化剂在反应工况下的结构演变历程。二氧化碳加氢制低碳烯烃和液态燃料是实现碳中和战略目的的要害路径之一。然而 ,古板铁基催化剂面临CO2直接甲烷化副反应严重和反应工况下催化活性位点实质不明晰等要害瓶颈问题。只管锰助剂可调理碳化铁催化剂上CO2加氢产品漫衍 ,但其作用机制恒久保存争议。

针对上述问题 ,实验室杨庆鑫副教授(第一作者兼通讯作者)联合海内外研究者剖析了在H2还原预处置惩罚和CO?加氢历程中Mn调控的铁基催化剂重构历程 ,展现了Mn怎样影响碳化铁活性相的形成、外貌物种的吸附活化行为及对产品选择性的调控机制 ,以期在原子标准上为高效重大多组分催化剂的理性设计提供指导。



本事情中 ,研究团队通过程序升温顺时间区分原位X射线吸收谱系统研究了Mn物种在调理还原和反应诱导Fe基催化剂重构中的要害作用 ,使用空间区分稳态反应动力学要领、时间区分瞬态微观反应动力学手艺和密度泛函理论盘算展现了反应物、产品与催化剂外貌的相互作用及其对反应路径与本征反应速率的影响 ,进而建设了却构-性子-活性的催化研究模子。

研究发明 ,Mn的保存显著降低了Fe基催化剂的还原与碳化速率(尤其在温度低于300℃时) ,这种调控作用导致催化活性相演变泛起与Mn含量及反应温度的依赖特征。当催化剂中Mn含量适其时 ,在反应诱导形成的MnO层修饰的碳化铁外貌上CO2的吸附活化增强 ,同时H2的活化和烯烃C2H4的再吸附削弱 ,配合改善了催化剂外貌活性C物种与H物种的比例和烯烃的吸脱附行为 ,从而有用抑制了甲烷天生 ,并提高了C2-C4烯烃及C5+烃类选择性。

本事情从动态视角强调了怎样在反应条件下实现最优催化剂结构的天生与稳固 ,为高活性、高选择性CO2加氢催化剂的开发提供了要领指导 ,也对明确其它多组分重大催化剂系统具有普遍的借鉴意义。

相关研究效果以“Understanding Mn-modulated restructuring of Fe-based catalysts for controlling selectivity in CO2 hydrogenation to olefins”为题 ,于克日揭晓在《Nature Catalysis》上。文章链接:https://www.nature.com/articles/s41929-025-01334-5



杨庆鑫副教授 ,自瑞士苏黎世联邦理工学院(ETH Zurich)引进 ,致力于含碳、含氮等能源分子的涉氢催化转化研究事情 ,入选凯时(北京)优异青年学者培育妄想 ,近年来累计揭晓学术论文20余篇 ,其中以第一/通讯作者身份在《Accounts of Materials Research》、《Angewandte Chemie》、《AIChE Journal》、《ACS Catalysis》、《Journal of Catalysis》、《Applied Catalysis B: Environment and Energy》等期刊揭晓SCI论文10余篇 ,以第一作者撰写英文专著一章。

 

  
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